Es especialmente conocido por su obra Carmina Burana y por desarrollar un sistema de enseñanza musical para niños, conocido como Orff Schulwerk o método Orff.
En 1912, a la edad de 16 años, comenzó a publicar parte de su música.
Muchos de sus trabajos de juventud están inspirados en la poesía alemana. Por eso, se pueden clasificar dentro del estilo de Richard Strauss y otros compositores alemanes de la época, pero que ya muestran indicios de lo que sería el distintivo lenguaje musical de Orff.
En 1911-1912 Orff escribió Zaratustra, un amplio trabajo para barítono, tres coros y orquesta, inspirado en la obra filosófica de Friedrich Nietzsche Así habló Zaratustra.
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