En 1541, partió desde Quito como parte de una expedición dirigida por Gonzalo Pizarro, cuyo objetivo inicial era encontrar la legendaria tierra de la canela y riquezas en la región amazónica.
Tras meses de dificultades extremas, las provisiones escasearon, y Orellana fue enviado con un pequeño grupo a buscar alimentos río abajo. Este hecho marcó el inicio de su separación definitiva de Pizarro.
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