Conoció a Tom Jobim y Vinicius de Moraes y se hace internacionalmente reconocido después de haber compuesto, con Jobim, la banda sonora de la película Orfeo Negro
En noviembre 1962, Luiz Bonfá es uno de los protagonistas del famoso concierto bossa-nova organizado en el Carnegie Hall de Nueva York.
Varias de sus canciones, como Mañana de Carnaval o Samba de Orfeu con verdaderos estándares de la música pop y el jazz.
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