En 1861 empezó una gran labor pedagógica teniendo como alumnos a Rimski-Kórsakov, Músorgski y Borodín.
En 1863 comenzó a dirigir en la recién inaugurada Escuela Libre de Música en San Petersburgo y esto le permitió dar a conocer tanto sus obras como las de sus alumnos.
Balákirev entonces lideró un grupo de compositores como Músorgski, Rimski-Kórsakov, Borodín y Cuí que pasarían más tarde a la historia como el Los Cinco.
Su primera obra en el plano puramente orquestal, de 1857, es una fantasía titulada Obertura sobre el tema de una marcha española, que se trata de unas variaciones sobre el tema del himno nacional de España.También compuso dos sinfonías, la primera Sinfonía 1 en Do mayor, terminada de componer en 1879 y la Sinfonía n.º 2 en Re menor compuesta en 1909. Pero sus obras más conocidas fueron los poemas sinfónicos, de las cuales podemos citar a Tamara, Rusia y En Bohemia. Cabe destacar también la suite para orquesta Chopin - Suite, así como también su fantasía para piano Islamey: fantasía oriental, siendo esta última una de sus obras más conocidas.
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